聚丙烯酰胺水凝膠中L沸石的合成及催化性能研究.pdf

1、長鏈正構烷烴臨氫異構化反應催化劑的研究和開發(fā),對優(yōu)質柴油和潤滑油的生產有著非常重要的意義。研究表明,具有較弱酸性和一維十元環(huán)直孔道的Pt/SAPO-11催化劑,具有較高的異構化選擇性,在異構脫蠟生產低凝點高品質潤滑油方面表現出優(yōu)良的催化性能。L沸石和SAPO-11有著相似的一維孔道結構,但其堿性陽離子含量高、酸性較強等性質不利于其在長鏈正構烷烴臨氫異構化中的應用。因此,有效脫除堿性陽離子、調節(jié)酸性、優(yōu)化孔結構以使其在長鏈正構烷烴臨氫異構

2、化反應中得到應用,具有非常重要的意義。
　　 本論文通過合成和改性調控L沸石的晶粒尺寸和酸性,研究了負載Pt的HL催化劑上正十二烷臨氫異構化反應與其晶粒尺寸、酸性之間的關系。
　　 通過改變聚丙烯酰胺水凝膠的量,考察了聚丙烯酰胺水凝膠對L沸石合成的影響。實驗結果表明聚丙烯酰胺水凝膠的量對L沸石的晶體形貌有顯著的影響,對其結晶度也有所影響,其中凝膠的混合時間對L沸石的結晶度也有所影響,聚丙烯酰胺水凝膠的最佳添加量是凝膠總質

3、量的2％。
　　 采用離子交換、高溫焙燒、檸檬酸和鋁溶膠處理等改性技術對L沸石進行改性處理。研究表明縮短離子交換時間可降低L沸石的酸性;離子交換和高溫水熱焙燒的綜合處理不利于分子篩晶體形貌的保持;適量粘合劑鋁溶膠的加入,在降低催化劑結晶度的同時也降低了催化劑的酸性和晶粒尺寸,改善了催化劑中強弱酸性中心量的比例;適量檸檬酸的添加,調節(jié)了催化劑的酸性,改善了催化劑的異構化性能;L沸石在改性中與鋁溶膠和檸檬酸的最佳質量比分別是1:0.

4、75和1:0.22。
　　 考察了反應溫度、氫氣分壓、質量空速以及H2/烴摩爾比對Pt/HL和Pt/SAPO-11催化劑臨氫異構化反應的影響。確定改性后的Pt/HL催化劑上正十二烷的臨氫異構化反應的最優(yōu)工藝條件為:反應溫度340℃,氫氣壓力2 Mpa,質量空速1.0 h-1。,氫烴摩爾比15。在此條件下,Pt/HL催化劑上正十二烷的轉化率約為79.7%,異構產物選擇性和單支鏈異構產物選擇性分別為78.5%和52.0%。在此最優(yōu)工