氮摻雜多孔碳負載Pd納米催化劑催化偶聯反應研究.pdf

1、近年來，隨著現代科學技術，特別是納米技術的迅猛發(fā)展，微觀多孔材料以其優(yōu)異的物理化學性能引起人們的廣泛關注。碳基多孔材料是近幾十年來最重要新材料之一，其具有高溫穩(wěn)定性、耐酸堿性和耐有機溶劑等優(yōu)點，且價格低廉、來源廣泛，在氣體吸附、金屬催化、儲氫及電化學、燃料電池等領域顯示出巨大的研究和應用價值。在本次研究中，使用一種新型的多孔碳載體，合成了多孔碳負載的納米鈀催化劑Pd@MPC，該催化劑具有較好的機械強度和熱穩(wěn)定性，除此之外其具有的膠囊狀的

2、多孔結構，使其具有極高的比表面積和孔隙率。經研究表明，在水相中，該催化劑對Sonogashira偶聯反應具有極高的催化性能，在較低的鈀負載量時就可實現對碘代芳烴和溴代芳烴幾近定量的高收率，并且能夠實現一些氯代芳烴的Sonogashira偶聯。與已報道的的非均相催化劑相比，該催化劑還具有易回收，綠色環(huán)保等優(yōu)點，并且重復使用5次，依然能夠保持較高的催化活性。
　　研究表明，通過在碳基材料中引入N原子能夠有效改變碳材料吸附性能、表面極性

3、和導電性，增強了活性組分與載體相互作用，提高其穩(wěn)定性的同時，可能增強負載催化劑的活性。本論文中重點考察含氮介孔碳材料的前沿與發(fā)展趨勢，研究氮摻雜有序介孔碳材料的一步合成法，并對其合成條件、合成路徑等方面進行調控，成功合成了具有有序介孔結構的N-MPC，并用乙二醇還原法合成了Pd@N-MPC，考察了其在Heck反應中的應用。研究發(fā)現，在水/乙二醇混合溶劑中，以及無機堿CH3COOK的存在下，Pd@N-MPC對鹵代芳烴（-I）的Heck反應