有機胺修飾介孔硅材料的CO2吸附性能研究.pdf

1、溫室效應引起的日益嚴重的環(huán)境問題引起了世界范圍內(nèi)的關(guān)注，是21世紀面臨的重大挑戰(zhàn)。大多數(shù)研究者認為大氣中 CO2濃度的增高是導致溫室效應的主要原因。為了降低大氣中日益增加的CO2濃度，研究者提出碳捕捉及儲存（Carbon Capture and Sequestration，CCS）技術(shù)。碳捕捉材料作為其中重要的一環(huán)，引起了研究者的極大關(guān)注。介孔硅材料以其均一的孔徑及孔體積、高的比表面積和易調(diào)的孔結(jié)構(gòu)及表面性能，在吸附催化領(lǐng)域有廣泛的應用

2、。本文首先合成具有不同孔徑的介孔硅材料，然后對其進行有機胺修飾并研究其CO2吸附性能。本研究主要內(nèi)容包括：
　?、耪楹腿谆剑═MB）作為擴孔劑均可以擴大有序介孔材料SBA-15的孔徑，但同時會導致介孔材料有序度降低。以三甲基苯作為擴孔劑，介孔材料僅在TMB質(zhì)量很低的時候具有結(jié)構(gòu)有序性；而正庚烷做為擴孔劑，介孔材料僅在合成溫度較低的時候具有結(jié)構(gòu)有序性。
　?、撇捎镁垡蚁﹣啺罚≒EI）對具有不同孔結(jié)構(gòu)的介孔硅材料進行浸漬

3、改性以增加介孔材料的堿性位，提高 CO2吸附量。PEI修飾的介孔材料的CO2吸附性能和溫度、負載量及孔結(jié)構(gòu)有關(guān)。介孔材料的CO2吸附量隨著溫度的升高、負載量的增加而提高，當達到一個最大值后開始降低。CO2吸附量隨著介孔材料孔體積的增加而提高，這主要是由于在同等負載量的條件下孔體積大的樣品可以提供更多吸附位點，擴散阻力也較小。
　?、荂O2的吸附是一個熱力學和動力學共同起作用的過程。當處于最佳吸附溫度時 CO2吸附量達到最高，此時熱

4、力學與動力學協(xié)同作用使 CO2吸附處于最佳條件。研究發(fā)現(xiàn)在兩個作用力共同影響下最佳吸附溫度隨著負載量的增加向高溫方向移動。模板劑 P123可以提高 CO2吸附量，但模板劑同時影響孔結(jié)構(gòu)，模板劑過多會引起孔體積減小，降低胺負載量，導致 CO2吸附量降低。在兩個因素共同影響下，本研究中模板劑最佳質(zhì)量占比約35％。
　　⑷以氨丙基三甲氧基硅烷（APTMS）、二乙烯三胺（DETA）、四乙烯五胺（TEPA）與PEI協(xié)同修飾介孔材料。發(fā)現(xiàn) A

5、PTMS可以分散 PEI，提高吸附劑低溫時的CO2工作吸附量。CO2工作吸附量隨著 APTMS質(zhì)量的增加而增長，但進一步增加會降低。四乙烯五胺（TEPA）的加入可延長完全吸附時間，提高 CO2吸附工作量。CO2工作吸附量隨 TEPA質(zhì)量的增加而提高，這主要是由于TEPA含氮量和PEI相似，且烷基鏈可以起到分散PEI的作用。
　　⑸以十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）為模板劑，乙醇-水或乙二醇乙醚-水為共溶劑，制備介孔硅球。以接枝法對