Pd-CZ-Al-,2-O-,3-模型催化劑的動態(tài)儲放氧與三效催化性能研究.pdf

1、鈰鋯固溶體儲氧材料作為國Ⅲ/國Ⅳ汽車尾氣催化劑的重要組成部分，能夠拓寬三效催化劑的空燃比窗口，削弱空燃比振蕩對三效催化性能的影響。本文以鈰鋯固溶體、貴金屬與氧化鋁三者的相互作用為研究體系，動態(tài)儲放氧為研究手段，研究了鈰鋯固溶體、貴金屬與氧化鋁三者協(xié)同作用對動態(tài)儲氧性能和三效催化性能的影響規(guī)律，為國Ⅲ/國Ⅳ催化劑的研發(fā)提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。 ⑴考察了鈰鋯固溶體組成、比表面積和堿土元素?fù)诫s對動態(tài)儲氧性能和總儲氧性能的影響；成功開發(fā)了電子順磁

2、共振測試原位反應(yīng)器以及用于鈰鋯儲氧材料性能測試的“原位順磁共振”技術(shù)。結(jié)果表明：鈰鋯固溶體的動態(tài)儲氧量及儲氧速率與鈰鋯固溶體的比表面積、鈰含量成正比，堿土元素?fù)诫s提高了動態(tài)儲氧性能；總儲氧性能與結(jié)構(gòu)中氧空位數(shù)量成正比。原位順磁結(jié)果表明體相中氧空位濃度受鈰鋯組成的影響，與氧遷移性能成正比。 ⑵通過將貴金屬Pd負(fù)載至鈰鋯固溶體，研究Pd燒結(jié)與鈰鋯晶粒燒結(jié)對動態(tài)儲氧性能和總儲氧性能的影響。結(jié)果表明：小于10％～12％還原度以及低于45

3、0～500℃時，貴金屬負(fù)載提高了鈰鋯固溶體的動態(tài)儲氧量和動態(tài)儲氧速率。與鈰鋯晶粒燒結(jié)相比，貴金屬燒結(jié)引起的Pd-（Ce，Zr）Ox界面燒結(jié)是降低動態(tài)儲氧性能的主要原因。 ⑶采用前驅(qū)鹽溶液混合、沉淀前驅(qū)物混合以及粉末機械混合方式，考察了鈰鋯固溶體與氧化鋁相互作用對材料熱穩(wěn)定性和動態(tài)儲氧性能的影響。結(jié)果表明：鈰鋯固溶體與氧化鋁的混合尺度是影響材料性能的主要因素，小尺度混合提高了鈰鋯晶粒的分散程度，提高了材料的動態(tài)儲氧性能；鈰鋯晶粒及

4、Ce3+在氧化鋁的表面改性提高了材料的熱穩(wěn)定性。 ⑷通過優(yōu)化貴金屬分布的負(fù)載工藝研究，將貴金屬Pd負(fù)載到鈰鋯固溶體-氧化鋁二元復(fù)合氧化物中，考察三者協(xié)同作用對動態(tài)儲氧性能和三效催化性能的影響。結(jié)果表明：受貴金屬與載體的結(jié)合方式、貴金屬Pd的粒徑以及價態(tài)等因素以及復(fù)合氧化物的熱穩(wěn)定性是影響催化劑性能的主要因素。 ⑸通過優(yōu)化貴金屬分布的負(fù)載工藝研究，將貴金屬Pd色譜負(fù)載到鈰鋯固溶體和氧化鋁單一氧化物體系，考察Pd-（Ce，Z