硅膠包裹型催化劑制備及催化甲醇?xì)庀嘌趸驶磻?yīng)性能的研究.pdf

1、碳酸二甲酯是近年來(lái)受到國(guó)內(nèi)外廣泛關(guān)注的典型綠色化工產(chǎn)品。本文在已成功開(kāi)發(fā)的應(yīng)用于甲醇?xì)庀嘌趸驶徊椒ê铣商妓岫柞サ墓梯d型催化劑PdCl2-CuCl2-KOAc/AC基礎(chǔ)上，開(kāi)發(fā)了兩種新型催化劑：負(fù)載液相型催化劑和硅膠包裹型催化劑。主要研究?jī)?nèi)容如下： ⑴考察了不同液膜相及催化劑的制備方式對(duì)其催化合成碳酸二甲酯反應(yīng)性能的影響。結(jié)果表明，選擇二甘醇作為液膜相，采用浸漬后即時(shí)進(jìn)行干燥處理，干燥方式為70℃真空旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)15min 所

2、制備的催化劑具有最高的反應(yīng)活性；在反應(yīng)溫度160℃，反應(yīng)壓力0.3MPa，原料進(jìn)料摩爾比MeOH/CO/O2=3.6/2.3/1，原料氣空速7168h-1時(shí)，其碳酸二甲酯的時(shí)空收率可達(dá)899.3 g·L-cat-1·h-1，較固載型催化劑提高15％左右，穩(wěn)定性也有所提高。 ⑵針對(duì)PdCl2-CuCl2-KOAc/AC的載體強(qiáng)度較低、在空氣中存放穩(wěn)定性較差的缺點(diǎn)，利用溶膠-凝膠法制備了硅膠包裹型PdCl2-CuCl2-KOAc-A

3、C@SiO2 催化劑，考察了制備條件、方式對(duì)其催化合成碳酸二甲酯性能的影響。在活性炭粉的質(zhì)量濃度為36.4％，活性炭粉顆粒度為140～200目時(shí)，催化劑活性最好，在反應(yīng)溫度為160℃，反應(yīng)壓力為0.3MPa，原料進(jìn)料摩爾比MeOH/CO/O2=3.6/2.3/1，原料氣空速7168h-1時(shí)，其時(shí)空收率達(dá)到632.5 g·L-cat-1·h-1，接近固載型催化劑的活性水平。 ⑶催化劑表征結(jié)果顯示，活性炭顆粒在SiO2 層中的分散狀