水體中持久性有機污染物（氯代芳烴）光催化降解的機理研究.pdf

1、本文系統(tǒng)分析了UV/H2O2/草酸鐵體系在各種影響因素下羥基自由基的表觀生成率變化情況，同時和Fenton試劑、UV/Fenton反應在同等條件下進行對比研究，得出該光催化體系的最佳運行參數(shù)；在前期對垃圾滲濾液處理研究基礎上，總結了該體系降解垃圾滲濾液的研究結果，為后文研究氯代芳烴降解鋪墊基礎；在文章中以氯代芳烴中氯苯及二氯苯為持久性有機氯污染物的代表，應用高級氧化技術中UV/H2O2/草酸鐵體系來去除水體中持久性有機污染物，考察了pH

2、在2.0～5.0之間變化時體系對氯苯及二氯苯降解的影響、以及不加催化體系直接UV照射下的反應情況；采用色質或液質聯(lián)用技術，初步探討了在該體系下氯苯、二氯苯降解的機理過程以及根據(jù)自然界中草酸鹽的分布情況提出了氯苯、二氯苯物質自然降解和消除的解釋。 研究結果表明：對于Fenton體系、UV/Fenton、UV/草酸鐵/H2O2而言，其最佳反應條件為pH=4.0、m(H2O2)/m(Fe)=25/1、鐵離子的質量濃度以25mg/L左右

3、為佳；對于幾種體系比較以UV/草酸鐵/H2O2體系中·OH表觀生成率最高，并以線性的規(guī)律遞增；對于這些氯代芳烴溶液在該體系下的降解而言，當溶液初始pH條件為3.0到5.0之間變化時，pH的改變對整個反應影響較小，但是當pH小于2.5和大于6.0時，對整個反應將會有很強的抑制作用。對于氯苯在該催化體系下降解機理研究表明：氯苯降解首先是通過脫除苯環(huán)上的氯原子后被羥基所取代生成酚類物質，在羥基自由基的作用下進一步反應，生成其他小分子物質直至完

4、全礦化；鄰二氯苯在催化鐵體系下降解機理來講，鄰二氯苯降解首先是羥基自由基進攻一個氯原子的鄰位上的氯，生成鄰氯苯酚，并進一步反應生成鄰二苯酚，然后再開環(huán)生成小分子的有機物（甲酸、乙酸及乙二酸等），最后完全礦化；對二氯苯在該體系下降解機理來說，對二氯苯降解首先是羥基自由基進攻一個氯原子的對或鄰位上的氯生成對氯苯酚或鄰氯苯酚，并進一步反應生成二苯酚，然后再開環(huán)生成小分子的有機物；就氯苯、鄰二氯苯和對二氯苯在體系下降解對比而言，氯苯相對較易脫氯