堿-堿土金屬及鹵素沉積對(duì)Mn-Ce-TiO2低溫SCR脫硝催化劑性能影響的機(jī)理研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是目前排放到空氣中導(dǎo)致大氣污染的主要原因之一，選擇性催化還原技術(shù)(Selective Catalytic Reduction)是目前用于固定源煙氣脫硝中應(yīng)用最廣的方法之一。近年來低溫選擇性催化還原技術(shù)(SCR)逐漸成為我國煙氣脫硝領(lǐng)域的一大研究熱點(diǎn)，雖然低溫SCR技術(shù)能夠減少高溫SCR工藝中出現(xiàn)的催化劑中毒和堵塞等問題，但煙氣中殘留的少量粉塵和部分工業(yè)鍋爐煙氣中的堿/堿土及少量鹵素仍會(huì)導(dǎo)致催化劑的失活，從而降低了催化劑

2、的脫銷活性。針對(duì)上述問題，本文以Mn-Ce/TiO2催化劑為研究基礎(chǔ)，對(duì)不同堿(K，Na)/堿土金屬(Ca，Mg)的沉積、鹵素(Cl、I、Br)摻雜及堿/堿土金屬與鹵素協(xié)同摻雜對(duì)Mn-Ce/TiO2催化劑脫硝活性的影響進(jìn)行了研究。
　　首先，采用浸漬法制備堿/堿土金屬沉積的Mn-Ce/TiO2催化劑，研究不同堿/堿土金屬的前驅(qū)體沉積在低溫下對(duì)催化劑脫硝活性的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，堿/堿土金屬的沉積對(duì)Mn-Ce/TiO2催化劑的脫硝活性具

3、有不定程度的抑制作用;當(dāng)沉積的堿/堿土金屬的前驅(qū)體不同時(shí)，對(duì)Mn-Ce/TiO2催化劑的抑制程度也不同，但隨著負(fù)載量的加強(qiáng)，對(duì)活性的抑制作用加強(qiáng);通過對(duì)堿/堿土金屬沉積的催化劑進(jìn)行了表征發(fā)現(xiàn)，堿/堿土金屬的沉積會(huì)改變催化劑表面的活性位點(diǎn)和比表面積等，這些改變是導(dǎo)致催化劑中毒的主要原因。
　　另外，研究了Cl、I、Br三種不同的鹵素?fù)诫s對(duì)Mn-Ce/TiO2催化劑脫硝活性的影響，結(jié)果表明鹵素的摻雜會(huì)使Mn-Ce/TiO2催化劑中毒，

4、抑制催化劑的脫硝活性，但當(dāng)鹵素的負(fù)載量小于0.1％的情況下，鹵素的摻雜對(duì)Mn-Ce/TiO2催化劑脫硝活性的抑制作用很小。最后，本實(shí)驗(yàn)還通過制備堿/堿土金屬和鹵素協(xié)同摻雜研究對(duì)Mn-Ce/TiO2催化劑脫硝活性的影響發(fā)現(xiàn)，當(dāng)堿/堿土金屬和鹵素協(xié)同作用時(shí)對(duì)催化劑的脫硝活性有抑制作用，分析了四種不同的堿/堿土金屬和不同的鹵素協(xié)同摻雜發(fā)現(xiàn)，對(duì)催化劑活性的抑制程度如下:Ca＞Mg＞Na＞K。
　　通過本文的系統(tǒng)研究，明確了堿/堿土金屬和鹵