二氧化鈦光催化轉化氮氧化物研究.pdf

1、以負載在玻璃片上商品化的二氧化鈦為光催化劑，以氮氧化物為反應物，考察了催化劑用量、催化劑接觸面積、光強度、反應物濃度和流量、系統(tǒng)中水、氧含量和TiO2的晶型及粒徑對氮氧化物光催化轉化反應的影響。 經(jīng)紅外檢測，氮氧化物光催化轉化反應的產物為硝酸，據(jù)此推測了氮氧化物光催化轉化的反應歷程及反應機理。建立了氮氧化物光催化反應動力學方程，并通過實驗，確定了動力學方程中的反應速度常數(shù)κ和Langmuir吸附平衡常數(shù)K。 利用非金屬元

2、素氮、過渡金屬元素鐵及貴金屬元素鉑攙雜修飾商品化的二氧化鈦，并進行了表征和活性評價。氮的攙雜在二氧化鈦晶格內形成N-Ti-O鍵，使二氧化鈦的吸收光譜發(fā)生明顯紅移，攙雜后的催化劑在可見光下的活性明顯高于未攙雜的二氧化鈦。不同的煅燒溫度、時間及氮的攙雜量對攙雜后催化劑的活性有很大的影響，混入25％質量分數(shù)的碳酸銨，在600℃下煅燒1小時的樣品在可見光下的活性最高。鐵攙雜后，F(xiàn)e3+部分取代了二氧化鈦晶格中的Ti4+，抑制了二氧化鈦晶粒團聚，

3、使比表面積增大，并使樣品的吸收光譜發(fā)生紅移，F(xiàn)e2+/Fe3+的能級靠近Ti3+/Ti4+的能級，因此能淺勢捕獲光生成電子及空穴，促進其分離而提高光催化效率。攙雜0.2％原子分數(shù)Fe3+，并在600℃下煅燒1小時的樣品在可見光下的活性最高。鉑攙雜后在二氧化鈦表面以鉑單質和PtO的形式存在于二氧化鈦的表面，因其是良好的電子吸收體，所以可使光生成電子更有效地遷移到表面，減小電子-空穴的復合幾率，從而提高光催化活性。攙雜0.5％原子分數(shù)鉑的二

4、氧化鈦在可見光下的活性最高。 在氮攙雜的二氧化鈦表面修飾鉑，不但有效的吸收了可見光，且使光生成電子和空穴有效的分離，因而在可見光下具有極高的活性。在混入25％質量分數(shù)的碳酸銨并在600℃下煅燒1小時的氮攙雜的二氧化鈦的表面修飾0.5％原子分數(shù)的鉑，得到的樣品可在綠光照射下，可將流量為500mL/min，二氧化氮含量為2.0ppm的反應氣體內的二氧化氮完全轉化。 氮氧化物光催化氧化產物為硝酸，經(jīng)檢測只有不到1％的硝酸隨氣流